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國家納米中心自組裝單分子層COF膜研究取得進展
中國科學院國家納米科學中心 / 時間:2022-04-27 22:10:06

中國科學院4月27日訊:近日,中國科學院國家納米科學中心研究員唐智勇和李連山團隊在單分子層COF膜用于鹽差能轉化領域的研究取得重要進展。4月25日,相關研究成果以Advancing osmotic power generation by covalent organic framework monolayer為題,在線發表在《自然-納米技術》(Nature Nanotechnology)上?!蹲匀?納米技術》同期以Harnessing blue energy with COF membranes為題,對該成果發表觀點評述文章。 

滲透能又稱作鹽差能,是通過混合海水和河水獲得的重要清潔能源。鹽差能轉化的關鍵是能夠實現正負離子選擇性和低阻力傳輸的選擇性透過膜,即當正負離子在濃度梯度驅動下以不同的速度通過離子選擇性膜時,將在高濃度側和低濃度側之間產生電勢差,從而在外電路產生電流。傳統的聚合物離子交換膜通??蓪崿F正負離子的高選擇性傳輸,但其高膜電阻使離子通過速度和電流密度低,導致能量輸出功率密度很難超過商業化應用的5 Wm-2的最低標準。因此,在保持正負離子選擇性的基礎上提高膜電導及離子傳輸速率是解決問題的關鍵。 

二維材料的超薄厚度導致的低膜電阻使其成為解決這一問題的理想材料。例如,在硫化鉬單層上的單個納米孔展現了超高的輸出功率密度,而傳統單分子層膜,如單層硫化鉬和石墨烯等,在降低膜電阻的同時存在兩個缺陷:通過自上而下的物理打孔方式難以構筑高密度和尺寸均勻的納米孔;低膜電阻導致的濃差極化現象使單納米孔的性能難以線性外推到多孔體系,即當孔密度非常高時,使膜兩側難以保持有效的濃度差,從而引起電流和電壓的急劇下降,這一現象導致的單孔到多孔體系的性能衰減使人們一度質疑鹽差能轉化的可行性。 

為解決這一難題,科研團隊通過預組裝界面聚合反應,構筑了大面積的共價有機框架(COF)單分子層薄膜,在降低膜電阻的同時通過低孔間距導致的孔-孔耦合效應有效抑制濃差極化引起的電壓和電流的下降。COF材料固有的高孔密度和單分子層的厚度使膜傳質阻力低至極限,從而提高了膜電導和電流密度;這一獨特體系的高孔密度和低孔間距引起的新穎的孔-孔耦合效應是解決濃差極化引起的性能衰減的關鍵,即COF膜中的荷電納米孔對臨近納米孔產生影響,從而抗衡濃差極化引起的電流和電壓的下降。這一材料設計將鹽差能轉化的輸出功率密度提高至135 Wm-2。進一步,研究通過調控COF框架中卟啉分子的金屬中心,可實現真實海水/河水鹽差梯度下高于300 Wm-2的輸出功率密度。理論模擬研究發現,孔-孔耦合效應在孔間距低至4.5納米時才會發生,成為高孔密度、低孔間距COF膜材料的獨特特征,為新型鹽差能轉化材料的計提供了全新的理論支撐。 

研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中科院戰略性先導科技專項(B類)等的支持。 

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單分層COF膜低孔間距的強孔-孔耦合效應用于鹽差能轉化。(a)單層COF膜的合成及孔結構;(b)單層COF膜的厚度;(c、d)有序孔結構表征;(e)鹽差能轉化性能;(f、g)孔-孔耦合效應的理論模擬 


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